單國璽河南人，1946年在北平入耶穌會初學。深造後獲義大利額我略大學神修學博士。1955年晉鐸，1963年抵臺，1979年晉牧，1998年升樞機主教。先後兩度擔任輔仁大學董事長共10年多。他精通八國語言；信仰堅定，矢志服務社會，是輔大附設醫院的積極催生者和決策者。
單國璽樞機生於直隸省（今河南）濮陽縣；父母皆教友。1949年隨耶穌會從北京輾轉到上海、澳門、香港，最後落腳菲律賓馬尼拉。先後於天主教耶穌會哲學院、碧瑤中華神學院就讀。1955年晉鐸，後至羅馬進修，獲神修學博士。1963年初抵臺，任耶穌會彰化靜山文學院、初學院、避靜院院長、初學導師。1970年任臺北縣徐匯中學校長，1976年接任光啟社社長，開始在教育文化與大眾傳播事業的耕耘歲月。
1979年，膺選花蓮教區主教，晉牧就職。1998年，教宗若望保祿二世擢升他為樞機主教，是華人第六位領受樞機主教，亦是第一位以臺灣主教身分榮任樞機者。
1980年，單國璽擔任輔大董事，開始參與輔大的建設與發展。1992年首度擔任輔大董事長時，曾表示：「天主教辦學校、慈善機構、醫院，都是天主藉由我們的手來彰顯衪的愛」、「輔大最需要的，是一座屬於自己的附設醫院」。於是他積極催生輔大附設醫院的籌建計畫。單主教首次擔任董事長的時間一年多，這個重大決定影響深遠。1999年單樞機第二度擔任董事長共八年多，附設醫院的籌建，躍升為校務發展重心。
2006年，單樞機以83歲高齡從高雄教區退休，半年後，經過檢查證實罹患肺腺癌。休養一年後，開始進行走遍全臺7個教區的「生命告別之旅：人生思維巡迴講座」，透過與各界人士對談的方式，向社會大眾講述自己一路走來的信仰軌跡。
2008年11月，單樞機辭董事長，但仍關心校務，如2010年傳播暨教育學院的揭牌儀式，依然能見到他的身影，見證輔大邁向更整全卓越的發展。先前在他奔走下，緊臨貴子路的新建醫學院綜合教學大樓落成，學校決定以「國璽樓」命名，感念他對輔大的貢獻。
2012年5月，單樞機獲聘輔仁大學榮譽董事長，成為繼蔣宋美齡之後的第二位榮譽董事長，他在致詞時自嘲：「我這個老廢物，能利用的時間不多了，大家要好好利用！」足見他無私無我的精神與悟透生命無常的人生觀。
2012年8月22日上午，單樞機親自主持彌撒，下午病情突然惡化，傍晚6時許病逝於新店耕莘醫院。翌日，輔仁大學於淨心堂舉行追思彌撒，且暫停校內一切活動、降半旗；學校網站首頁也改為黑白以示哀悼，並規劃出版追思集，藉此與更多民眾分享。2013年6月，附設醫院動工；未來落成啟用後，將為新莊、五股、泰山地區，提供更優質的醫療服務和環境，一同延續他的大愛。
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